詹姆斯领衔克利夫兰骑士队夺得NBA总冠军的时刻发生在2016年。

在2016年的NBA总决赛中，克利夫兰骑士队对阵卫冕冠军金州勇士队。在总决赛中，骑士队在总比分以4比3逆转勇士队，这也是骑士队历史上首个总冠军。

詹姆斯在总决赛中发挥出色，被誉为总决赛MVP。他在第7场比赛中砍下27分，同时贡献11个篮板和11次助攻，帮助骑士队以9389战胜勇士队。

这一胜利被认为是克利夫兰运动史上的重要时刻，也让詹姆斯成为了一名传奇球员。